Trans Tianjin Univ |高能量密度燃料的光催化合成：催化剂、机理和挑战
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文章信息Jie Xiao, Jiaxiang Zhang, Lun Pan, Chengxiang Shi, Xiangwen Zhang, Ji-Jun Zou. Photocatalytic Synthesis of High-Energy-Density Fuel: Catalysts, Mechanisms, and Challenges. Trans Tianjin Univ, 2021: https://doi.org/10.1007/s12209-021-00290-y
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https://link.springer.com/article/10.1007/s12209-021-00290-y
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本文亮点1. 光催化剂技术利用可再生的太阳能来制备高能量密度碳氢燃料，与传统的热催化技术相比，具有高效、清洁的原子经济和低能耗的特点。
2. 综述了光催化合成高能量密度碳氢燃料的研究进展，着重分析了均相和非均相光催化反应的催化剂、机理和合成过程。
3. 展望了光催化合成高能量密度碳氢燃料领域的发展趋势，一方面应开发更加新颖的方法来构建具有高活性、选择性和稳定性的光催化剂，另一方面应结合理论计算模拟设计性能更加优异的燃料分子结构。
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内容简介随着现代航天技术的不断进步，对于各种飞行器所使用的液体推进剂也提出了更严格的要求。当燃料箱的体积受到限制时，具有更高密度和更高体积热值的燃料可以为飞行器提供比常规燃料更多的能量，从而提高其速度和续航里程。人工合成高能量密度碳氢化合物是一种重要的液体燃料，与航空煤油、火箭煤油等常规燃料相比，这些液态烃燃料具有高能量密度和高体积热值的优点，可以满足各种飞行器的能源需求。因此，这种燃料已经引起了科学界越来越多的关注。
传统的高能量密度烃类燃料大多数是在苛刻的高能耗条件下通过环加成、氢化和骨架异构化制备而得。随着环境危机的日益严重，可持续发展的紧迫性日益凸显，利用可再生太阳能制备高能密度的碳氢化合物燃料可大大降低能源消耗，符合环境保护和可持续发展的要求。值得一提的是，烯烃的[2 + 2]环加成反应是热禁阻的，但它可以通过光化学活化来实现，该方法为构建高能量密度的多环燃料提供了一种通用且直接的方法。
关于使用热催化方法合成高能密度燃料的报道已有很好的综述，但缺乏关于光催化合成高能密度燃料的综述。本文旨在总结均相和非均相体系光催化合成高能密度燃料的研究进展，详细描述了高能量密度燃料的光催化合成的路线、催化剂、机理特征以及未来的挑战。
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图文导读图1 （a）降冰片二烯（NBD）向四环庚烷（QC）的三重态敏化异构化的机理。（b） CuCl光辅助异构化为QC的机理以及在NBD上最高填充（ψ₂）和最低未填充（ψ₃）π分子轨道的拟合机理
图3 （a）PCU的合成路线。（b）五环[5.4.0.02,6.03,10.05,9]十一烷-8,11-二酮-4-螺-1-环丙烷的合成路线。（c）双笼碳氢化合物C₂₂H₂₄的合成路线。（d）4,4'-螺双[五环[5.4.0.02,6.03,10.05,9]十一烷的全合成路线
图4 六环[5.4.0.02,6.03,10.05,9.08,11]十一烷的合成路线
图5 （a）二酯分解合成立方烷。（b）立方烷-1,4-二羧酸的合成。（c）推进剂[3₄]棱晶烷的合成路线。（d）双环戊二烯的光环化反应生成1,3-双异戊二烯。（e）四叔丁基环戊二酮紫外辐射合成四叔丁基四面体烷
图7 （a）掺杂金属的TiO₂对降冰片二烯（NBD）光异构化的活性。（b）V掺杂量对TiO₂晶体尺寸的影响。（c，d）Ti-MCM-41和TiO₂-MCM-41对NBD光异构化的活性。（e）M（V，Fe和Cr）-Ti-MCM-41对NBD光异构化的活性。（f）酸中PPP光催化体系可能的机理
天津大学讲席教授，博士生导师，2000、2002、2005年分别获天津大学化工学院学士、硕士、博士学位。担任化学工艺系主任、先进燃料与化学推进剂教育部重点实验室副主任、英国皇家化学会期刊《RSC Advances》副编辑、《含能材料》编委，入选“万人计划”科技创新领军人才、“万人计划”青年拔尖人才、科技部中青年科技创新领军人才、教育部青年长江学者，获得国家优秀青年基金资助。主要从事高能航天燃料合成和光/电催化制氢技术研究，主持国家重大科技专项、国家自然科学基金、国防科工局等项目20余项。在Nat.Energy、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、ACS Catal.、AIChE J.、Chem. Eng. Sci.、催化学报等期刊等发表论文130余篇，被引8000余次，入选2020年爱思唯尔高被引学者榜单。授权美国专利5项、中国专利17项。获得国家自然科学二等奖、侯德榜化工科学技术创新奖。
天津大学讲师，分别于2010年和2015年在南开大学化学学院获得学士和博士学位，2016年开始在南开大学材料科学与工程学院进行博士后研究工作，2019年入职天津大学化工学院，主要从事高能量密度燃料合成和多级孔催化材料研究。
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《天津大学学报（英文版）》是由教育部主管、天津大学主办的学术性英文期刊，被EI、Scopus等多家国际著名数据库收录。2018年改版为专业刊，重点刊登能源材料、能源化学与化工领域的原创性、创新性研究成果，包括太阳能利用、产氢与储氢、二氧化碳捕获和转化、燃料电池、电池和超级电容器、催化、煤炭和石油的清洁利用、生物燃料、能源政策等主题。本刊与Springer合作出版，在SpringerLink上全文在线，做到了快速审稿和出版。2016年入选“中国科技期刊国际影响力提升计划”，2019年入选“中国科技期刊卓越行动计划”。欢迎大家关注和投稿！
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